刘跄琳部全军覆没，但最终未能成功解救安庆。随着时间推移，城内的物资供应逐渐枯竭，给守城者带来了巨大压力。此时，曾国荃抓住机会，采取了更加积极主动的战略，包括挖掘地道并使用炸药攻击城墙，同时还增设新的壕沟来增强防御体系。
经过长时间的激烈战斗，双方都付出了沉重代价。据记载，在一次特别惨烈的交锋中，太平军士兵手持稻草试图填平湘军设置的壕沟，但遭到猛烈炮火打击，伤亡惨重。即便如此，他们仍前赴后继地发起进攻，直至弹尽粮绝。到咸丰十一年八月一日（1861年9月5日），曾国荃终于通过爆破手段摧毁了安庆北门部分城墙，从而打开了通往城内的通道。由于长期饥饿和疲惫不堪，城内太平军已无力抵抗，主将叶芸来及大约一万六千名士兵全部遇难。
不幸的是，随着安庆落入湘军手中，随之而来的是大规模的破坏与掠夺行为。曾国荃纵容手下士兵肆意烧杀抢掠，造成了严重的平民伤亡和财产损失。事后统计显示，“男子髫龀以上皆死”，大量妇女被俘虏，整个城市几乎被洗劫一空。尽管如此，安庆的失陷对于太平天国来说无疑是一个沉重打击，它不仅削弱了天京的安全屏障，也为日后进一步攻打首都铺平了道路。
因在这场战役中的突出贡献，曾国荃受到了清廷的高度评价，获赐布政使衔、按察使记名等荣誉，并被授予“伟勇巴图鲁”的称号以及头品顶戴。此后不久，他还接连攻克无为州（今安徽无为县）等地，进一步巩固了湘军在该区域的优势地位。
五、直取金陵
同治元年（1862年）初，曾国荃被任命为浙江按察使，并很快升任江苏布政使。当时，上海方面因受到太平军威胁而请求援助，曾国藩原本计划派遣曾国荃作为援沪主帅，但曾国荃却渴望直接攻取太平天国的都城天京（今南京），以获得更大的功勋。他认为如果前往上海可能会受制于他人指挥，不利于自己发挥才能，因此他以“愿任其难”为由拒绝了这一提议。五月初，在清军尚未按照原定计划行动之前，曾国荃便率领部队迅速推进，接连攻克了无为、巢县、含山、和州、太平府、东梁山、金柱关、芜湖、江宁镇、大胜关、秣陵关等地，并与彭玉麟所率领的湘军水师会合，直逼天京城南的雨花台。
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曾国荃的快速推进引起了湘军内部的一些争议，连他的兄长曾国藩也对此表示担忧，多次提醒他要谨慎行事，避免过于冒进。然而，曾国荃坚持认为直接攻击敌人的核心地带是更有效的策略，即使面临风险也是值得尝试的。为了支持弟弟的军事行动，曾国藩一方面调集其他部队协助打援，另一方面还增加了曾国荃手下的兵力，使其军队规模逐渐扩大到五万人左右。
到了同治二年（1863年）三月，尽管曾国荃被正式任命为浙江巡抚，但他依然留在前线继续围攻天京。同年夏季，湘军成功攻占了九袱洲，切断了天京与下游地区的联系及粮食供应线，使得这座城市陷入了更加孤立无援的状态。在此期间，曾国荃采取了军事进攻与政治瓦解相结合的方式，试图加速太平天国政权的崩溃。不过，与此同时，他也面临着不少挑战，包括军队中爆发的瘟疫以及严重的粮饷短缺问题。这些问题导致了一系列内部冲突，甚至出现了士兵抢掠的行为。面对这些困境，曾国荃感到非常焦虑，但仍坚持不懈地推动着战事向前发展。
随着局势的发展，太平天国明显处于劣势，天京已成为一座孤城，难以扭转败局。曾国荃极力排斥其他军队介入，先后拒绝了李鸿章部和白齐文领导的“常胜军”的支援，决心独自完成攻城任务。最终，在同治三年（1864年）正月和五月，曾国荃指挥下的湘军相继占领了钟山上的“天堡城”和“地堡城”，占据了有利地形。随后，他们在龙脖子山上布置了大量的火炮，