立有大功，但他和张颢统领牙兵，最终因此引起了杨渥的反感。杨渥挑选壮士另组东院马军，又调自己在宣州时的三千亲兵入卫广陵，以对抗徐温和张颢的左右牙兵，吞并江西镇南军，又命亲信指挥使朱思勍、范思从、陈璠随大军镇守洪州，以培植自己在地方上的势力。
杨渥此后愈发骄奢，更因私怨杀死周隐，以致勋旧诸将皆不自安，徐温与张颢曾劝谏杨渥，杨渥怒道：“你们如果认为我不行，那就干脆杀了我，自己坐我的位子吧！”徐、张二人皆惊惧，于是密谋作乱。当时，杨渥为了修建球场，竟将牙城中的数千亲军悉数迁出，徐温与张颢因此无所忌惮，诬称朱思勍等三将在江西谋叛，遣亲信到洪州将三将处死。
杨渥得知三将被杀，准备杀死徐温、张颢。但徐、张二人却抢先发动兵变，率牙兵二百人持刃入宫，声称杨渥身边有奸臣乱政，击杀其亲信十余人，号称“兵谏”。杨渥虽未被杀，但自此大权旁落，徐温、张颢又诛锄异己，控制了吴国军政大权。朱温篡唐称帝，建立后梁，但吴国仍沿用唐朝年号，始终以唐朝的藩镇、封国自居。
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杨渥虽在政变中失势，但一直计划夺回大权，张颢遂与徐温决定杀死杨渥，但徐温不愿承担弑君之名，故意以便于统一号令为由，表示要用自己的右牙兵单独行事。张颢果然表示反对，徐温于是顺势提出单用张颢的左牙兵，张颢遂以左牙兵入府弑逆，由党羽纪祥、陈晖等杀杨渥于寝室，对外则宣称杨渥是暴病身亡。
张颢与徐温原本约定在事成后瓜分吴国，然后归顺后梁。但徐温当夜曾梦见白龙绕柱，次日入宫时恰巧看到杨渥之弟杨隆演白衣倚殿柱而立，他认为梦兆应在杨隆演身上，于是有意拥立杨隆演，遂将此事告诉了严可求。而张颢亦背弃前约，欲据淮南自立，于是集将吏于府庭，严兵以待，逼他们表态支持自己，但严可求却表示张颢未必能得到庐州刘威、歙州陶雅、宣州李遇、常州李简等外藩重将的支持，力劝其迎立杨隆演，张颢最终妥协，杨隆演由此得以袭位。
张颢随后又排挤徐温，将他外放到润州，严可求对徐温道：“你一旦放弃牙兵兵权离开广陵，必为张颢所害。”徐温向严可求问计。严可求又去见张颢，对他道：“您将徐公外调到润州，大家都认为您是要夺其兵权而杀之，是这样吗？”张颢连忙撇清，道：“这是徐公自己要求的，我也不想这样。现在任命已下达，如何是好？”严可求和张颢一同去拜访徐温，假意斥责道：“如今幼主新立，正是多事之秋，您是杨氏宿将，怎可外任自求苟安。”徐温配合着做出谢罪的姿态，顺势留在了广陵。
张颢后来才意识到严可求一直是在帮助徐温，便派刺客去刺杀严可求，但刺杀未遂。严可求与徐温及左监门卫将军钟泰章密谋诛杀张颢，钟泰章不久便率死士三十人直接冲入军府，杀张颢于牙堂。此时距杨渥遇弑仅有九日，徐温这才对外公开杨渥是被张颢所弑杀，并将纪祥等凶手车裂于市曹。当时，彻查乱党，皆出于左牙兵，时人因此都以为徐温并不知张颢弑君之谋。
徐温自此独专国政，以左右牙都指挥使，决断军府一切事务，随后又率将吏向唐朝所派的江淮宣谕使李俨请命，以唐朝的名义授杨隆演为淮南节度使、东面诸道行营都统、弘农王。徐温自任淮南行军副使、升州刺史，但一直留在广陵辅政，一度因母丧离职，但很快便被起复为内外马步军都军使，遥领润州观察使。
徐温的专权引起了刘威、陶雅、李遇等外藩的不满，其中李遇表现尤为激烈，徐温遣军攻破宣州，族灭李遇。诸将自此多畏徐温之威，杨隆演更是形同傀儡，刘威、陶雅都主动入觐广陵，以消除徐温的疑心。徐温对待他们非常恭敬，如同事奉杨行密一样，刘威、陶雅皆悦服，时人也都因此而敬重徐温。徐温随后又与刘威、陶